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教师吕维扬和姚玉元团队在国际权威学术期刊《自然•通讯》(Nature Communications, Nat. Commun.)上,发表了题为“A polymer tethering strategy to achieve high metal loading on catalysts for Fenton Reactions”的研究论文。博彩网站推荐
2020级硕士研究生王李新,2017级本科生饶龙骏为论文的共同第一作者,博彩网站推荐-中国博彩平台排名
吕维扬,华东理工大学邢明阳为共同通讯作者。
芬顿(或类芬顿)反应作为一种环境友好的高级氧化技术,可通过产生强氧化能力的•OH来分解绝大部分有机污染物,具有普适性强、矿化率高等特点。然而,以芬顿为核心的水处理技术在实际应用中仍面临反应速率慢、H2O2利用率低等诸多困境,其突破的关键之一在于设计新型催化剂。
过渡金属纳米颗粒(NPs)具有较高的比表面积和独特的电子结构,可显著增加活性位点并调节其本征活性,从而有效促进H2O2分解产生•OH。然而,在实际应用过程中NPs易团聚和钝化,且金属离子溢出严重,导致芬顿反应活性和H2O2利用率较低,这些不足极大地阻碍了其大规模应用。
针对上述问题,研究团队通过简便的自聚合束缚策略合成得到负载超细Fe颗粒的氮掺杂碳纳米片(Fe@N-C)催化剂,其金属负载量高达30.5 wt%。研究表明可锚定大量金属离子的儿茶酚基团和具有稳定配位环境的聚合物网络结构是制备高金属负载Fe@N-C催化剂的关键(图1)。
图1. Fe@N-C的合成及表征
XPS分析结合密度泛函理论(DFT)计算证实,Fe核与碳层上吡啶氮位点的相互作用可提高对H2O2的吸附性能,并降低H2O2分解的反应能垒,是Fe@N-C具备优异催化性能的关键(图2)。
图2. Fe@N-C催化剂活性位点探究
Fe@N-C作为非均相芬顿催化剂在降解磺胺甲恶唑过程中表现出极高的催化活性(0.818 min-1)和H2O2利用率(84.1%)。此外,Fe@N-C/H2O2体系在降解不同污染物方面也展现出良好的普适性,能够快速降解包括药物类、酚类以及有机染料类的多种有机污染物(图3)。
图3. Fe@N-C/H2O2体系降解污染物性能研究
Fe@N-C/H2O2体系在处理工厂实际废水时可将废水的COD由968 mg L-1降至106 mg L-1,而传统芬顿体系无法对该复杂工业废水进行有效处理。此外,得益于Fe@N-C的二维纳米片结构、卓越的催化能力和突出的环境适应性,可将其组装成多孔催化膜用于长效处理有机废水。该流动式催化系统在处理相当于膜自身体积1.65×105倍的污水后,仍能保持超过90%的SMX去除率和1300 L m-2·h-1·bar-1的水处理通量。
图4. Fe@N-C/H2O2体系在实际环境修复中的应用
该研究成果得到了国家自然科学基金、浙江省自然科学基金等项目的支持。
作者介绍
吕维扬,工学博士,副研究员/副高,硕士生导师,在浙江大学获高分子材料与工程学士学位(2013年)、材料科学与工程专业博士研究生学位(2018年),现任职于博彩网站推荐-中国博彩平台排名
。主要从事芬顿催化、油水分离等环境污染控制与资源化领域的基础与应用研究。以第一/通讯作者在Nature Commun.、Adv. Funct. Mater.、Engineering、J. Mater. Chem. A等高水平期刊上发表论文20余篇,授权中国发明专利6项。主持国家自然科学基金、浙江省自然科学基金和中国博士后科学基金等项目,获2021年度中国纺织工业联合会纺织高等教育教学成果奖特等奖,指导学生获第十八届“挑战杯”全国大学生课外学术科技作品竞赛二等奖,浙江省“挑战杯”金奖。
原文链接:
//doi.org/10.1038/s41467-023-43678-1